3月20日,環(huán)資院、碳中和學(xué)院余兵教授領(lǐng)銜的環(huán)境功能材料團(tuán)隊(duì)在國(guó)際頂尖綜述《Coordination Chemistry Reviews》(中科院1區(qū)Top,IF=20.3)在線(xiàn)發(fā)表題為“Two-dimensional materials for NOxreduction to ammonia: From electrocatalyst to system”(二維材料用于氮氧化物還原制氨:從電催化劑到反應(yīng)體系)的綜述論文。浙江農(nóng)林大學(xué)為該論文第一單位和通訊作者單位。該團(tuán)隊(duì)2021級(jí)碩士研究生汪素聞、夏浚凱分別為第一作者和共同一作,環(huán)資院、碳中和學(xué)院余兵教授為該論文的通訊作者。

該論文首先系統(tǒng)性概述了電化學(xué)還原氮氧化物的基本原理,重點(diǎn)解析了NO3?RR、NO2?RR和NORR的起始吸附行為與反應(yīng)決速步,并探討了電解液濃度、pH值及反應(yīng)電位等關(guān)鍵環(huán)境參數(shù)對(duì)反應(yīng)路徑的調(diào)控機(jī)制。其次,論文聚焦二維材料體系(石墨烯、MXene、金屬硫化物等),深入探討了電子結(jié)構(gòu)調(diào)控、界面工程及缺陷構(gòu)筑等策略對(duì)NOxRR多活性位點(diǎn)的協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)。最后,論文總結(jié)了NOxRR工業(yè)化發(fā)展的三大關(guān)鍵方向:電極反應(yīng)裝置優(yōu)化提升反應(yīng)產(chǎn)率與穩(wěn)定性;建立Zn-NO3?電池集成應(yīng)用;建立氨捕獲系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)電解液中NH3的原位分離與氨肥定向制備。

二維材料憑借其高比表面積和更多的活性位點(diǎn)成為極具前景的催化材料,通過(guò)缺陷工程、摻雜、修飾等表面/界面調(diào)控策略可有效提升二維結(jié)構(gòu)材料的性能。這些優(yōu)化手段既能增強(qiáng)傳質(zhì)/電荷傳輸效率與活性位點(diǎn),又可提高導(dǎo)電性并調(diào)控電子結(jié)構(gòu)以增強(qiáng)催化能力。盡管二維材料在催化NOx制氨方面具有諸多優(yōu)勢(shì)與前景,但由于中間產(chǎn)物的多樣性和催化過(guò)程的不可控性,在實(shí)現(xiàn)NOx去除向氨合成轉(zhuǎn)化的過(guò)程中仍需開(kāi)展更深入研究以應(yīng)對(duì)相關(guān)挑戰(zhàn)。

該論文得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、浙江省尖兵領(lǐng)雁科技攻關(guān)項(xiàng)目以及浙江農(nóng)林大學(xué)人才啟動(dòng)項(xiàng)目的資助。
(環(huán)資院、碳中和學(xué)院 汪素聞)